来源:材料与能源学院 时间:2025-11-04 作者: 点击: 摄影:
近日,材料与能源学院/材料表面工程江西省重点实验室多树旺课题组在《Chemical Engineering Journal》(中国科学院1区top期刊,IF:13.2 )上发表题为“MOF-derived porous Co–Mn bimetallic oxide for efficient peroxymonosulfate activation: Electron transfer pathway transition steered by synergistic effect of nanoconfinement and bimetallic sites”的研究性论文。
抗生素是目前自然水体中常见的难降解污染物,对水体环境安全造成重大挑战。过一硫酸盐(PMS)活化技术能有效氧化降解抗生素污染物,但其降解效能易受自然水体中无机盐离子及溶解性有机物影响。为改善这一缺陷,本研究通过热解Co-Mn普鲁士蓝类似物(PBA)前驱体,成功构建了一种兼具双金属活性位点与介孔纳米限域结构的多孔Co–Mn双金属氧化物(p-Co₁.₂Mn₁.₈O₄)。该材料在活化过一硫酸盐(PMS)降解难降解有机污染物中展现出卓越性能:在15分钟内实现近100%的抗生素去除,表观一级反应速率常数高达0.348 min⁻¹。机理研究表明,p-Co₁.₂Mn₁.₈O₄通过纳米限域效应富集界面污染物浓度,并利用Co–Mn异质双金属位点强化PMS吸附与活化,协同驱动反应路径由传统活性氧(如¹O₂)主导的自由基机制向非自由基直接电子转移路径(ETP)转变。该ETP过程以表面吸附的PMS*络合物为电子受体、TC为电子供体,具有抗复杂水质干扰、宽pH适应性及对富电子污染物高选择性的优势。DFT计算与FEM模拟进一步证实,Co–Mn桥位点显著增强PMS吸附能,而介孔结构可将局部污染物浓度提升5–6倍。在连续流固定床反应器中,该体系对真实制药废水仍保持>76%的COD去除率,且金属溶出极低,展现出良好的实际应用潜力。本工作为设计高效、稳定、抗干扰的PMS活化催化剂提供了新思路。
材料与能源学院硕士生导师徐迅博士、2023级材料科学与工程专业研究生纪孝婕分别为论文的第一、二作者,硕士生导师廖露亮、多树旺博士为通讯作者。该项研究工作得到国家自然科学基金(52462041)、江西省自然科学基金(20242BAB20121)、江西省研究生创新课题(YC2024-S699)等项目的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.170194
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